Catalyseurs à base de Ni. Synthèse, caractérisation et performances catalytiques dans la réaction de déshydrogénation oxydante de l'éthane.

Abstract

Des catalyseurs NiO massiques ont été préparés en utilisant différentes températures de calcination et différentes concentrations d'acide oxalique dans le gel de synthèse. Ces catalyseurs ont été testés dans la déshydrogénation oxydante (ODH) de l'éthane. L’ajout d’acide oxalique et l’utilisation de température de calcination relativement basse (350°C) ont conduit à des performances catalytiques remarquables dans l'ODH de l'éthane, atteignant une sélectivité constante en éthylène d'environ 75%. Les performances catalytiques ont été expliquées en termes de différentes propriétés physico-chimiques des échantillons en mettant l’accent sur l'isolement des espèces électrophiles de l'oxygène. De la même manière, des catalyseurs Ni-Nb-O ont été synthétisés. Ces oxydes mixtes ont présenté une très haute sélectivité pour l’éthylène (~90% de sélectivité pour l'éthylène) à basse température de réaction (300-350°C). Selon les résultats catalytiques, le catalyseur optimal de la série Ni-Nb-O nécessite la présence d'une certaine quantité d'acide oxalique dans le gel de synthèse et une calcination finale à 500º C. De plus et en accord avec les résultats de la caractérisation des catalyseurs, les performances catalytiques de ces catalyseurs peuvent être expliquées en termes de différentes propriétés physico-chimiques des catalyseurs, y compris les changements dans le nombre de lacunes et dans la concentration d'espèces électrophiles de l'oxygène. Des catalyseurs d’oxyde de nickel supporté sur ? -alumine (charge Ni de 5 à 30 % en poids NiO) ont également été synthétisés et testés dans la déshydrogénation oxydante (ODH) de l'éthane dans le but de déterminer l'importance de l'interaction NiO-support. La présence d'acide oxalique et/ou de niobium dans le gel de synthèse a entraîné la formation de particules de NiO de taille similaire, mais avec une cristallinité et une réductibilité plus élevées que le catalyseur standard (15 % en poids NiO/?-alumine). Les résultats obtenus ont révélé qu'en plus de la taille des cristaux de NiO, l'interaction oxyde de nickel-support détermine les performances catalytiques de ces catalyseurs.