Résumé:
Le travail présenté dans cette thèse portent sur l'étude théorique, de l'impact de la présence en surface des sites d'oxygène vacants (VO2c), groupes hydroxyl (OH) et molécules de monoxyde de carbone (CO) sur les propriétés structurales, électroniques et vibrationnelles ainsi que les propriétés thermoélectriques de SnO2 par la méthode de la fonctionnelle densité SCF-LCAODFT périodique et la théorie semi-classique de transport de Boltzmann. Nous avons démontré que les adsorbats OH et CO modifient différemment les caractéristiques structurales et électroniques de la surface stœchiométrique et partiellement réductrice. Nos résultats de calcul ont suggéré que les interactions de chimisorption sont responsables de l'adsorption de OH tandis que des interactions de physisorption sont à l'origine de l'adsorption de CO. Par ailleurs, nous avons étudiés les propriétés vibrationnelles infrarouges des surfaces SnO2(110) et SnO2(110)-2VO2c propres et en présence des adsorbats OH et CO. L'influence des sites (VO2c) et des adsorbats OH et CO sur les propriétés thermoélectriques ont été reportées. Des calculs du coefficient de Seebeck, de conductivité électrique et de conductivité thermique électronique ont été mené en fonction du potentiel chimique à différentes températures. D'une part, ces calculs ont montrés que la variation en fonction du potentiel chimique de ces trois paramètres thermoélectriques est très proche de celle établi pour chacune d'elle en volume SnO2. D'autre part, la présence des adsorbats en surface agit d'une manière différente sur ces paramètres. Les modifications significatives concernent le coefficient de Seebeck de la surface partiellement réductrice. Plus, la conductivité électrique est diminuée en présence des adsorbats OHt, (OHb, OHt) et CO en surface, tandis que l'adsorption de OHb et (CO, OHb) induit une amélioration de celle-ci. Cette étude a montré également que l'influence des sites VO2c sur le facteur de mérite est plus importante que celle provenant des adsorbats OH et CO.
