Synthèse et caractérisation de la zéolithe ZSM-12 et son application dans la récupération des ions uranyles a partir des effluents aqueux

Abstract

Compte tenu des impacts sur l’environnement et sur la santé humaine, la gestion des déchets radioactifs, comprenant notamment la mise en œuvre de procédés de traitement et de valorisation est devenue l’un des enjeux majeurs de notre institution. Ces déchets sont produits lors de chacune des phases du cycle de vie nucléaire, depuis l’extraction du minerai d’uranium jusqu’à l’obtention de dioxyde d’uranium.

Le solide microporeux de type zéolithe NaZSM-12 a été élaboré par voie hydrothermale à partir du gel de composition chimique suivante: 10Na2O: 1 Al2O3:100SiO2: 2000H2O: 20TPABr. L’identification de ce matériau a été réalisée par différentes techniques analytiques tels que la DRX, le MO, l’ATD/TG, l’IR, l’isotherme d’absorption d'azote et le calcul de la surface spécifique par BET. L’adsorption de l’uranium (VI) à partir des solutions aqueuses sur le matériau synthétisé a été réalisée en batch. L’effet de la variation des paramètres opératoires sur l’adsorption de l’ion uranyle, comme la concentration initiale de l’uranium, le pH, le temps de contact, le rapport solide sur liquide (S/L) et la température, a été étudié ; les conditions optimales ont été déterminées pour une concentration initiale en uranium de l’ordre de 10 et 150 mg/L : pH 3.0 ±0.5 ; temps de contact 60 min; température 293.15 K, R (S/L)= 5 g/L) pour la solution de 10mg/L. Et pH 5.0 ±0.5 ; temps de contact 60 min ; R (S/L) 8 g/L ; température 293.15K pour la solution de 150mg/L. Différents modèles ont été utilisés pour représenter les isothermes d’équilibre d’adsorption de l’ion uranyle sur la zéolithe ZSM-12 tels que le modèle de Freundlich, le modèle de Langmuir, le modèle de Dubinin- Radushkevich (D-R) et de Temkin. Les données expérimentales de l’adsorption correspondent bien au modèle de Langmuir. L’adsorption des ions uranyles sur ce matériau est de type chimique (l’énergie d’adsorption Eads ≥10 KJ/mole). La capacité d’adsorption maximale de la zéolithe NaZSM-12 est de l’ordre de 14 mg/g pour les solutions diluées et de 10mg/g pour les solutions concentrées. La modélisation de la cinétique a révélé sa conformité au modèle cinétique du pseudo-second ordre pour les deux solutions, d’où l’adsorption est de type chimisorption.

L’étude thermodynamique a permis l’obtention de tous les paramètres

thermodynamiques tels que H°, S°, G° pour les deux solutions sur le matériau

élaboré ZSM-12